在选角方面,剧方也做了十分细致的考量。高冷学霸张陆让和直球少女苏在在分别由周翊然和张淼怡饰演。曾经出演过电影《快把我哥带走》,剧集《乔家的儿女》《小敏家》等优秀作品的周翊然,脸庞棱角分明又略带沉郁气质,非常贴合于沉默内敛,同时饱受内心自卑情绪折磨的清冷学霸形象。而饰演苏在在的张淼怡,则自带甜美可爱风格,散发出灵动活泼的气质,生动地演绎了勇敢向前,温暖治愈身边人的“小太阳”。此外,边天扬饰演的不靠谱少年顾然,姜之南饰演的神经大条少女姜佳,郭喆饰演的问题少年关放,也各具魅力,五个优秀的年轻演员鲜活地展现出了角色的青春本色,演技真实自然,表现十分动人。电影《莫莉的冒险》聚齐优质班底,为影片品质保驾护航。导演张荣吉曾多次斩获海内外电影奖项,最新创作的Netfilx剧集《模仿犯》畅销全球20多个国家和地区,成为华语剧集新的里程碑。编剧李念修与导演亦是多年搭档,曾一同创作华语口碑佳作《逆光飞翔》。此外,电影还汇聚多位国际一线主创参与拍摄,包括担纲美术总监的日本美术大师赤冢佳仁和视觉顾问车周翰等。并请到王坚博士和“水哥”王昱珩担任影片的科学顾问与植物学顾问,为影片的近未来设定以及植物学专业内容的严谨性提供保障。电影也由此获得中国科幻大会影视创投评委会大奖的认证。